上海光源纳米金催化的活性结构物种研究取得重要进展

2015/03/16 | 【 【打印】【关闭】 | 访问次数:

近日,上海应用物理研究所上海光源材料与能源部的司锐研究员与山东大学贾春江教授课题组合作,将催化剂“构效关系”研究与同步辐射原位X射线技术紧密结合,在一氧化碳催化氧化反应方面取得重要进展。研究人员利用同步辐射原位XAFS与原位XRD表征手段,确定了氧化铁负载的纳米金催化剂的活性结构物种,相关研究成果作为封底文章发表在英国皇家化学会的《纳米尺度》杂志上(Nanoscale, 2015, 7, 4920-4928)。

一氧化碳氧化(CO+O2→CO2)是典型的模型催化反应,适用于不同类型的金属或金属氧化物催化剂的性能测试。纳米金催化兴起于上世纪80年代末,氧化物负载的金催化剂对于包括一氧化碳氧化在内的众多氧化还原性反应具有高活性。然而,随着对纳米金催化一氧化碳氧化反应机理认知的不断深入,人们对其活性结构物种的争论也一直存在。司锐与贾春江课题组利用沉淀——沉积和胶体沉积两种化学合成方法,将纳米金复合在具有不同表面羟基特性的氧化铁载体上,观察到其催化活性与纳米金颗粒的生长方式密切相关;通过原位XAFS实验确定了金在不同合成条件、以及催化反应过程中均保持还原态Au纳米颗粒(约2nm)结构;利用同步辐射原位XRD表征技术,结合氢气程序升温还原测试,进一步论证了具有强相互作用的Au-O-Fe结构是影响金铁催化剂性能的关键因素。上述原位结构表征结果对于深入优化纳米金催化剂的合成方法提供了直接而可靠的实验证据。

该项研究的相关XAFS实验在上海光源BL14W1线站、美国NSLS光源X18B线站上完成,材料与能源部的博士生杜培培与黄宇营研究员参与了部分工作。该工作得到中科院“百人计划”项目、国家自然科学基金、中科院战略性先导纳米专项的共同资助。(材料与能源部 供稿)

氧化铁负载的纳米金对于一氧化碳的催化氧化(Nanoscale封底)

 

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