上海应物所金催化活性物种的指认研究取得重要进展

2016/12/12 | 【 【打印】【关闭】 | 访问次数:

近日,中国科学院上海应用物理研究所上海光源材料与能源部的司锐研究员与山东大学贾春江教授、中国科学技术大学马超博士合作,将催化剂“构效关系”研究与同步辐射原位X射线技术紧密结合,在小尺寸金催化室温一氧化碳氧化反应过程中的活性物种指认方面取得重要进展,相关研究成果发表在国际权威期刊《自然通讯》(Nature Communication, 2016, 7, 13481)上。

一氧化碳氧化(CO+O2→CO2)是理想的催化模型反应,已被广泛用于研究氧化物负载的金属催化剂的活性物种及其催化“构效关系”。早期的结果表明:氧化铈负载的小尺寸(<5nm)金催化剂对于一氧化碳氧化反应具有显著活性,然而关于金活性物种的争论却长期存在。其中,实现真正意义上的原位检测各类金物种在反应过程中的结构演变是指认活性物种的关键。基于以上问题,司锐研究员与贾春江教授、马超博士等三个课题组通力合作,在同一种氧化铈纳米棒上可控的负载了三种不同结构的金物种,通过球差校正高分辨透射电子显微镜(Cs-corrected HRETM)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)表征,验证了其分别是单分散的金原子(Au_atom)、小于2nm的金团簇(Au_cluster)以及3-4nm的金颗粒(Au_particle)。并通过原位XAFS、原位X射线衍射(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等技术,清晰地观察到在催化室温一氧化碳氧化反应过程中,金颗粒及金团簇中存在的还原态金(Au0),对活性的贡献要远大于金原子中存在的氧化态金(Aud+)。该研究工作在阐述模型催化(一氧化碳氧化)反应的机理方面具有重要的指导意义。

上海光源材料与能源部的博士生杜培培为本文的共同第一作者,相关XAFS测试在上海光源BL14W1线站、美国NSLS光源X18B线站上完成。该工作得到了国家自然科学基金、中科院百人计划、中科院战略性先导纳米专项的共同支持。 (材料与能源部 供稿)

金原子、金团簇和金颗粒的Cs-corrected HRETM照片(上)及XAFS谱图(下)
 
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