铜铈催化剂的一氧化碳氧化反应活性物种指认研究取得重要进展

2017/03/06 | 【 【打印】【关闭】 | 访问次数:

近日,上海应用物理研究所材料与能源部的司锐研究员与山东大学贾春江教授、中国科技大学马超博士合作,将催化剂“构效关系”研究与同步辐射X射线结构表征技术紧密结合,在一氧化碳催化氧化反应方面取得重要进展,提出了氧化铈负载的纳米铜催化剂活性结构物种与其金属-载体相互作用之间的联系,相关论文已发表在《美国化学会·催化》杂志上(ACS Catalysis, 2017, 7, 1313-1329)。

一氧化碳氧化(CO + O2 → CO2)是理想的催化模型反应,已被广泛用于研究氧化物负载的金属催化剂的活性物种及其催化“构效关系”。早期的结果表明:氧化铈负载的小尺寸(< 5 nm)铜催化剂对于一氧化碳氧化反应具有显著活性,然而关于铜活性物种的争论却长期存在。其中,实现全方位综合性的催化剂结构探测,并以此为基础深入研究催化体系中的金属-载体相互作用,是指认活性物种的关键。基于以上问题,司锐研究员与贾春江教授、马超博士等三个课题组通力合作,利用沉积-沉淀法在氧化铈纳米球({111}/{100}暴露晶面)和纳米棒({110}/{100}暴露晶面)上负载相同浓度的铜物种,通过球差校正高分辨透射电子显微镜(Cs-corrected HRETM)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)表征,并结合氢气程序升温还原(H2-TPR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)实验,验证了弱相互作用的CuOx和强相互作用的Cu-[Ox]-Ce分别铜亚纳米原子簇在氧化铈纳米球和纳米棒上的主要结构。进一步催化测试结果表明:在氧化铈纳米球表面具有弱相互作用的CuOx是一氧化碳催化氧化反应的活性物种。该工作结果对于新型铜铈催化剂的设计以及相关催化剂结构表征方法均具有重要指导意义。 

材料与能源部的杜培培博士生参与了该项研究的部分工作,相关XAFS实验在上海光源BL14W1线站上完成。该工作得到中科院“百人计划”项目、国家自然科学基金、中科院战略性先导纳米专项的共同资助。(材料与能源研究部 供稿)

XAFS探测铜铈催化剂在一氧化碳氧化反应前后的结构变化

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