钍基核裂变能全国重点实验室 |
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近日,中国科学院上海应用物理研究所在乏燃料干法后处理研究领域取得关键性突破,相关成果以 “Separation and recovery of molten salts containing 50 wt.% ThF4 via low-pressure distillation coupled with coordination reaction” 为题,发表于Separation and Purification Technology期刊(IF=9.0)。论文第一作者为罗艳高级工程师,通讯作者为付海英研究员和李晴暖研究员。
该研究源于钍基熔盐堆燃料循环中熔盐高效纯化回收的迫切需求,将配位化学与减压蒸馏技术相结合,实现了含高浓度四氟化钍(50wt.% ThF4)的FLiBe熔盐体系的高效分离与回收。审稿专家评价该工作既有“概念创新”(creative concept),又实验“设计独特”(experimentally nontrivial)。
研究团队在前期关于含ThF4熔盐减压蒸馏研究(Journal of Nuclear Materials 2019,525:48)和氧化沉淀-耦合减压蒸馏分离含钍的 FLiBe 熔盐(RSC Advances 2023,13:6637)的基础上,系统研究了50wt.%ThF4-FLiBe混合盐减压蒸馏过程,发现ThF4与LiF形成Li3ThF7配位物是阻碍FLiBe蒸发回收的主要原因。基于这一机理,研究提出通过添加BaF2引发竞争配位反应,通过 “强配位” 取代 “弱配位”策略 ,将Li3ThF7转化为更稳定的BaThF6,从而释放LiF并促进其与BeF2的快速蒸发。实验结果表明,该方法使得蒸馏时间缩短了近90%,稀土与碱土元素净化因子提高一个数量级,有效解决了高钍含量熔盐在蒸馏过程中存在的能耗高、效率低、去污效果差和腐蚀加剧等问题。
该研究基于所级公共技术中心的电感耦合等离子体发射光谱仪、X射线衍射等表征手段,结合分子动力学和热力学模拟计算,验证了BaF2添加的反应机制与减压蒸馏过程机制。该方法为熔盐堆高浓度含钍燃料盐的高效分离回收及核化工领域复杂熔盐体系纯化开辟新技术途径提供思考。
本研究得到了国家自然科学基金等项目的资助支持。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.136507
